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      排放的污染物對大氣和水體造成的污染和危害日趨嚴重

      2020-08-18 21:00:50

      隨著船舶運輸和航空運輸事業的快速發展,其排放的污染物對大氣和水體造成的污染和危害日趨嚴重。船舶主要使用的是柴油機,尾氣中污染物主要包括SO2和NOx。飛機尾氣主要成分有CO2、H2O、CO、NO 和N2O,主要產生于飛機巡航階段,因此尾氣還會導致對平流層的破壞。真空鍋爐目前對船舶尾氣治理發展方向主要集中在高效低耗能的脫硫脫硝一體化處理技術,而飛機則以選用清潔的生物燃料為主。雖然NOx 在不同領域中所處的工況和環境等各不相同,但是圍繞其催化消除的技術方法基本相同,主要為分別以NH3、CO 及尿素等為還原劑的催化還原。3 NH3-SCR脫硝催化劑研究現狀NH3 - SCR 是固定源中消除NOx 的主流技術,在柴油車中也有應用,具有脫硝效率高、N2選擇性好、經濟性強及操作簡便等優勢。

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      按活性溫度窗口將催化劑分為中高溫NH3 - SCR 催化劑和低溫NH3 -SCR 催化劑。中高溫催化劑活性窗口在300 ℃ 以上,主要以V 基催化劑為代表。此外,分子篩催化劑在高溫段也具有較好的活性和較寬的溫度窗口。3. 1 中高溫NH3 - SCR 催化劑3. 1. 1 V 基催化劑V2O5 -WO3( MoO3) /TiO2催化劑是主要的工業脫硝催化劑,活性溫度窗口為( 300 ~ 420) ℃。真空鍋爐通常,催化劑需安裝在省煤器和空氣預熱器之間,這樣才能與催化劑活性溫度匹配,避免對煙氣的再加熱。但在實際使用中,面臨著高含塵量和高濃度SO2的反應環境。V2O5 - WO3( MoO3) /TiO2催化劑中,V2O5是反應的活性物種,銳鈦礦型TiO2是催化劑載體,WO3( MoO3) 是反應促進劑,用于穩定催化劑結構,抑制催化劑燒結。Topse N Y利用原位在線傅里葉變換紅外光譜詳細研究了V2 O5 - TiO2催化劑的反應機理。研究發現,B 酸位濃度與NO 轉化率直接相關,而L 酸位濃度與NO 轉化率無明顯關聯性,即B 酸位為催化吸附NH3的主要位點。通過研究程序升溫過程中酸位和含O 物種的變化,提出了催化反應循環過程,主要分為6 個驟: ( 1) SCR 反應開始于NH3在V5 + OH 或B 酸位上的吸附; ( 2) 吸附的NH3將一個H 轉移給V5 + O 生成V5 + O -…+ H3N…HO V4 + ,完成部分還原; ( 3) 氣態或與催化劑表面發生微弱吸附的NO 與V5 + O -…+ H3N…H OV4 + 反應生成V5 + O -…+ H3N N O…HO V4 + ; ( 4) V5 + O …+ H3N N O…H OV4 + 釋放出V4 + OH; ( 5) V5 + O - …+ H3NN O 快速分解產生N2和H2O,同時釋放出V5 +OH; ( 6) V4 + OH 與O2反應氧化為V5 + O,完成整個循環反應。Forzatti L 等進一步研究了V - W 的相互作用,發現V2O5 - WO3 /TiO2催化劑活性隨著V2O5和WO3負載量的增加而提高,三元催化劑活性明顯高于二元催化劑。V 和W 之間存在協同作用,可以增強催化劑的氧化還原性。W 通過促進再氧化過程加強了V2O5 /TiO2催化劑活性。這是由于氧化還原過程是SCR 反應的關鍵所在,而催化劑的再氧化過程是其決速步驟。V2O5 - MoO3 /TiO2催化劑也具有類似的氧化還原性質。Zhu Minghui 等]通過時間分辨原位IR 研究了表面氨物種在L 酸和B 酸位上的分布和活性。真空鍋爐雖然對整個SCR 反應起主導作用的是表面吸附的NH +4,但是表面吸附少量的NH3可以極大促進反應活性的提高。3. 1. 2 分子篩催化劑分子篩是一類由硅、鋁四面體構成的具有孔道結構的材料。分子篩催化劑具有較高的NO 轉化率和高溫熱穩定性,因此成為柴油車尾氣凈化用NH3 - SCR 催化劑的理想選擇。1986 年, Iwamoto M等首先發現了Cu2 + 交換的ZSM - 5 分子篩可以催化NO 分解,在823 K 和10 g·s·cm - 3 條件下,交換量為73%的Cu - ZSM - 5 分子篩可以轉化NO為N2和O2的效率分別為85% 和70%。Komatsu T等[61]研究了Cu2 + 交換量以及硅鋁比對催化劑活性的影響。單位Cu2 + 活性與Cu2 + 交換量呈正相關,與硅鋁比呈負相關,但活化能始終不變。他們還發現Cu - O - Cu 二聚體為反應的活性中心。但是,Cu -ZSM - 5催化劑的水熱穩定性較差,在水熱老化過程中會失活。與大孔Cu - ZSM - 5 分子篩相比,微孔分子篩的水熱穩定性和活性更好。微孔分子篩催化劑于2010 年首先成功工業化應用于汽車NH3 - SCR 催化消除NO。Kwak J H 等對比研究了Cu -SSZ - 13、Cu - beta 和Cu - ZSM - 5 三種Cu2 + 交換分子篩催化劑的NH3 - SCR 活性。研究發現,Cu -SSZ - 13 催化劑活性和N2選擇性均z好,Cu - ZSM -5次之,在( 200 ~ 550) ℃,Cu - SSZ - 13 催化劑活性均大于80%,NH3氧化能力最強。NH3 - SCR 的活性和穩定性與模板的孔隙特性、結構的穩定性、Cu物種的分布以及分子篩材料的酸性密切相關。Niu Can 等合成的Cu3. 44 - SAPO - 34 催化劑800 ℃老化16 h,( 225 ~ 400) ℃時NO 轉化率依然大于90%主要原因是水熱老化過程增加了孤立態Cu2 + 活性位點,降低了活化能。Hu Xiaoqing 等研究進一步表明,顆粒尺寸不同Cu /SAPO - 34 催化劑的表觀活化能不變,孔隙擴散不影響催化劑活性,活性Cu2 + 的動力學特性是影響反應速率的主要原因。除Cu 分子篩催化劑外,Fe 分子篩催化劑由于在高溫下( > 400 ℃) 的穩定性和活性更好,顯示出良好的應用前景。Rid Q Long 等 制備了Fe - ZSM - 5 催化劑,( 375 ~ 600) ℃時NO 轉化率接近100%,高出工業用V 基催化劑活性約16 倍。Gao Feng 等詳細研究了Fe /SSZ - 13 催化劑中Fe 物種存在狀態及SCR 反應活性中心,研究表明,催化劑中Fe 物種主要有表面Fe3 +、[Fe( OH)2]+ 單體、[HO - Fe - O - Fe - OH]2 + 二聚體、較大低聚物、低結晶性Fe2O3顆粒和孤立Fe2 + 離子。低溫條件下,Fe3 + 為反應活性中心; 在高溫SCR 和NO 氧化反應中,二聚體為反應活性中心; 在NH3氧化反應中,更高原子核數量的位點為反應活性中心。3. 2 低溫NH3 - SCR 脫硝催化劑為了滿足超潔凈排放改造及低硫、低塵和低溫度窗口等實際工況,低溫脫硝催化劑的制備受到越來越多的關注??偟膩碚f,低溫催化劑一般是指反應溫度在( 80 ~ 280) ℃的一類催化劑。3. 2. 1 Ce 基催化劑研究表明,CeO2在催化應用中具有顯著優勢,可以提高材料結構穩定性和催化劑活性。在Ce4 +和Ce3 + 氧化還原過程中,材料可實現對氧的儲存和釋放。CeO2通過促進NO 向NO2的氧化提高催化劑的氧化還原性,并具有適宜酸堿度、較低毒性和較低成本等優勢,因此,被廣泛應用于三效催化劑中。純CeO2本身不具有較好的NH3 - SCR 活性,經硫酸化處理后,活性顯著提高。真空鍋爐這是由于硫酸化過程可以促進NH3在催化劑表面的吸附,同時還增加了表面活性氧物種。CeO2具有幾種不同晶面。DFT 理論計算表明,不同晶面上氧空位的形成能大小為{ 110} < { 100} < { 111} 。Han J 等在此基礎上開展了研究,認為NO 還原與CeO2催化劑結構的關系主要體現在不同形貌CeO2的暴露晶面以及活性物種與載體的協同作用上。通過對Fe2O3 /CeO2催化劑的研究表明,表面吸附氧、氧缺陷和Fe原子濃度均與暴露晶面有關。Fe2O3 /CeO2{ 110} 對NO 和NH3的活性高于Fe2O3 /CeO2{ 111} 和單獨的CeO2{ 110} 。為提高Ce 基催化劑活性,催化劑改性引起廣泛關注,如CeTiOx、CeO2 /TiO2、CeWOx、WO3( x) - CeO2、CeZrOx、CeO2 - ZrO2 和MnOx - CeO2[81]等。France L J 等研究發現,催化劑中引入CeO2可以增加表面吸附氧濃度。在FeMnOx中摻雜Ce 可以使活性提高2 ~ 4 倍。Ce 摻雜物質的量分數12. 51% 時,90 ℃時NO 轉化率為97%。此外,Ce 引入還可以抑制金屬硫酸鹽和硫酸氫銨的生成,提高催化劑的抗硫性。在CeTi 催化劑中,Ce 和Ti 在原子級別上的相互作用產生的Ce - O - Ti 有助于提高催化劑活性。Li Ping 等[75]用FETEM 直接觀察到Ce - O - Ti 結構,無定型Ce0. 3 TiO∞在( 175 ~ 400) ℃ 時的NO 轉化率為90%。此外,利用XANES 和原位FTIR 等證明了表面高度分散的Ce - O - Ti 結構是反應的活性中心。Chen Lei 等 利用溶膠- 凝膠法合成CuCeTi 催化劑,在( 150 ~ 250) ℃時的NO 轉化率大于80%,Cu 提供的L 酸位點成為反應的活性中心,加速了低溫段快速SCR 反應過程。Li Lulu 等在此基礎上進行改進( 圖5) ,在Ce - Ti 催化劑中摻雜了少量Cu2 + ,可以顯著提高催化劑的低溫SCR 活性。研究表明,Cu 與Ce 物質的量比0. 005 時,( 200 ~400) ℃的NO 轉化率為80%,N2選擇性為100%。Cu - O - Ce 的形成促進了Ce4 + 向Ce3 + 的轉化,增加了表面活性氧。分散態Cu 增加了Ce -Ti 催化劑表面酸性,提高了NH3吸附能力,從而加速了反應向E - R 機理方向進行。在Ce - Ti 催化劑中摻雜W 可以在Ce - W 間產生強烈的相互作用,產生更多的Ce3 +、NOx 和NH3吸附物種,從而提高催化劑活性。Fu Mengfan 等發現,采用共浸漬法時,在( 200 ~ 400) ℃ 的NO 轉化率大于90%。Shan Wenpo 等[84]利用均相沉淀法進一步提高了Ce -W - Ti 催化劑在高空速下的活性,在Ce 與W 物質的量比1∶ 1、空速500 000 h - 1和溫度( 275 ~ 400) ℃條件下,NO 轉化率為90%。W 的引入促進了活性Ce 的分散,增加了催化劑表面活性CeO2晶體、氧空位和酸位。在低溫段( < 300 ℃) ,W 促進了NO 向NO2的氧化,在高溫段( > 300 ℃) ,W 提高了N2選擇性。

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